本片超強卡司陣容一次公布！除了阮經天之外，網羅王淨、金馬影帝陳以文、曾以《翠絲》拿下金馬獎最佳男配角獎香港演員袁富華、金鐘獎男配角獎的李李仁、獲獎無數的謝瓊煖與游安順，還有百變演技的曾珮瑜共同主演，堪稱華麗的演技陣容。

阮經天除了一改帥氣造型，阮經天造型大改過往帥氣小生形象，不僅髮型整個改造成狗啃頭，極度犧牲被剃成禿頭樣，滿臉鬍渣蓬頭垢面，被槍指著頭卻瘋狂大笑，令人不寒而慄，是前所未見「瘋魔」般的阮經天，觀眾第一眼認不出來這居然是阮經天。預告片可看出阮經天這一次從頭殺到尾、堪稱是行走兇器，一路大開殺戒、極度危害人間，最後跟李李仁的跳樓場面更讓人捏一把冷汗。阮經天的瘋魔行徑貫穿全片，和李李仁、袁富華、陳以文都有非常精湛的動作對手戲。

電影《周處除三害》監製李烈與阮經天繼《艋舺》後隔了13年再度合作，導演黃精甫過去曾以《江湖》榮獲香港金像獎最佳新導演，三人終於在這次首度聯手打造全新的黃金鐵三角。《周處除三害》更是導演黃精甫第一部在台灣編導作品，大膽引用古文典故，結合黑幫復仇、犯罪動作、暴力美學，將阮經天改造成一個惡到極致的罪惡之人。

曾以《翠絲》拿下金馬獎最佳男配角的袁富華，這次飾演十大槍擊要犯之一的「香港仔」壞到沒人性，當他手拿剃刀貼著阮經天的臉狠狠割下一刀，雙惡對峙緊張氣氛簡直爆表。不僅如此，袁富華也要跟阮經天從室內一路肉搏戰到廢墟，拳拳到肉毫不手軟，足足拍了五天都是半夜開始打到快天亮才收工，兩人拍完簡直虛脫。

首次接演台灣電影的袁富華，也是第一次挑戰有大量打鬥的戲，對於《周處除三害》中通緝犯「香港仔」一角找上門他感到又驚又喜，受訪時語帶哽咽說道：「這是我很感恩的一件事，因為我年紀不小了，沒有導演敢找我拍打戲，但正就是黃精甫導演夠膽給我嘗試，這個就是他的過人之處。」

李李仁曾演出過多部電影與戲劇，不論古裝或時裝皆有打鬥戲的經驗，這次則飾演長年追捕阮經天的警探「陳灰」。片中阮經天與李李仁有激烈的動作戲，從街頭警匪追逐、激烈槍戰場面火爆讓人腎上腺素激升。

《周處除三害》是真實故事嗎？《周處除三害》電影故事靈感來自台灣真實犯罪事件，據悉阮經天飾演的陳桂林是以台灣犯罪史上知名十大槍擊要犯「冷面殺手」劉煥榮為原型，劉煥榮曾是竹聯幫大殺手劉煥榮，1980年代犯下9起殺人案14條人命，當年原被判「無期徒刑」轉被判死刑，1993年執行死刑。不過劉煥榮以講義氣著稱，曾將搶奪的錢捐贈孤兒院、在牢獄間野曾發起募捐，被判死刑時也向法官鞠躬道謝，而走進刑場時曾高喊「對不起國家、對不起社會」一幕讓他成為台灣社會所熟知的罪犯；袁富華所飾演的「香港仔」，則是「吳興街槍戰」的十大槍擊要犯「惡龍」陳新發為原型。

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